揭示多孔碳中的电荷存储机理实现高效的K离子存储
栏目:成果介绍 发布时间:2024-06-24

  构建多孔结构被认为是改善钾离子电池(PIB)碳阳极电化学性能的一种有吸引力的策略。然而,电化学钾存储性能与孔隙结构之间的相关性尚未得到很好的阐明,这阻碍了高性能碳阳极的开发。本文,北京化工大学孙宁 副教授、贾梦秋 教授、徐 斌 教授等研究人员在《Small》期刊发表名为“Revealing the Charge Storage Mechanism in Porous Carbon to Achieve Efficient K Ion Storage”的论文,研究合成了各种多孔碳,其孔隙率结构从微孔到微/介孔和介孔不等,并进行了系统研究,以建立孔隙特征与钾存储性能之间的关系。

  研究发现,微孔无法为钾离子存储提供可访问的活性位点,而介孔则可以提供丰富的表面吸附位点,并且增大的层间距有利于插层过程,从而显著提高了钾存储性能。因此,具有突出介孔结构的 PCa 电极实现了最高的可逆容量(421.7 mAh g-1)和卓越的速率能力(5C 时为 191.8 mAh g-1)。这项工作不仅加深了人们对具有独特孔隙率的碳材料中钾储存的理解,还为开发具有定制储能能力的高性能 PIB 阳极铺平了道路。

  图1、a) 示意图描绘了利用不同模板在碳材料中产生不同孔隙率的过程。所得多孔碳的TEM和HRTEM图像:b,e,h)PCa,c,f,i)PZn和d,g,j)PKAC。

  图2、a) XRD图谱,b)拉曼光谱,c)所产生的多孔碳与MTP相比的ID1/IG和ID3/IG比率变化,相应的d)XPS调查光谱,e)N2(77K)吸附-解吸等温线,以及f)所获得的多孔碳的孔径分布曲线的CV曲线,d–f)PCa、PZn和PKAC分别在0.1 c的电流速率下的GCD曲线 c的循环性能和h)所产生的多孔碳的速率性能。

  图4、a–c)0.1–2.0 mV s−1的不同扫描速率下的CV曲线,d–f)阳极峰值周围的峰值电流(i)和扫描速率(v)的相关性,g–i)PCa、PZn和PKAC电极在不同扫描速率时的电容贡献。

  图5、a–c)分别在PCa、PZn和PKAC的d)第一次充电、e)第二次放电和f)第二充电过程中,初始两个循环的GITT曲线和推导的K离子扩散系数的变化,g)描述不同多孔碳中钾储存机制的示意图。

  综上所述,本文进行了一项全面的研究,以确定钾储存性能与孔隙特征(从微孔到微/介孔和介孔)之间的关系。与传统认知相反,研究结果证实,比表面积(SSA)并不是决定钾储存性能的唯一参数。相反,孔隙的性质在多孔碳阳极的电化学钾存储过程中也起着至关重要的作用。值得注意的是,引入介孔将提供丰富的可访问表面吸附位点,而扩大的层间间距将促进插层存储过程,从而显著提高钾存储性能。而微孔导致的大 SSA 并不是可访问的活性表面积,无法为 K 离子存储提供有效的活性位点。同时,微孔的形成会导致碳层的蚀刻和塌陷,使碳结构中原有的活性位点消失,从而降低电化学性能。这项工作为研究不同孔隙率的钾离子存储特性提供了有价值的见解,可为多孔碳的结构设计提供有意义的指导,并促进先进钾离子电池用高性能碳负极材料的开发。

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本文由:银河国际科学研究院提供